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Sep 02, 2023

제올라이트 미세다공성 TiO2에 바나듐을 사용한 NH3 선택적 촉매 환원 중 N2O 형성 억제

과학 보고서 5권,

Scientific Reports 5권, 기사 번호: 12702(2015) 이 기사 인용

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현재 이동식 및 오프로드 엔진의 N2O 배출은 CO2에 비해 영향이 크기 때문에 규제되고 있으며, 이는 배기가스 후처리 시스템에서 N2O 생성을 억제해야 함을 의미합니다. 이동식 및 오프로드 엔진에서 바나듐 지지 TiO2 촉매를 사용하는 선택적 촉매 환원은 시스템에서 N2O 배출의 주요 원인으로 간주됩니다. 여기에서 우리는 LiOH 존재 하에 400K에서 벌크 TiO2의 열수 반응에서 얻은 제올라이트 미세 다공성 TiO2에 담지된 바나듐 촉매가 기존의 VOx/TiO2 촉매에 비해 N2O 방출을 크게 억제하는 동시에 우수한 NOx 감소 효과를 유지한다는 것을 입증했습니다. 이는 TiO2의 미세기공에 있는 VOx 영역의 위치에 기인하며, 이는 강력한 금속 지지체 상호작용을 초래합니다. 제올라이트 미세다공성 TiO2의 사용은 높은 열 안정성과 탁월한 촉매 성능을 갖춘 SCR 촉매를 제조하는 새로운 방법을 제공합니다. 또한 TiO2 기반 기판을 사용하는 다른 촉매 시스템으로 더 확장될 수도 있습니다.

온실가스 감소에 대한 수요가 계속 증가함에 따라 온실가스 배출에 대한 규제가 더욱 엄격해지고, 불활성 분자를 포집하거나 전환하기 위한 연구 개발도 이루어지고 있습니다1. 주요 온실가스인 CO2에 비해 N2O는 온실가스 효과가 최대 300배2나 높습니다. 따라서 N2O 배출 농도는 상대적으로 낮지만 N2O 배출의 영향은 CO2의 영향과 비슷할 수 있습니다. 가장 최근의 디젤 엔진 배출 규제에는 N2O가 성층권에 미치는 영향이 크고 안정성이 높기 때문에 이제 포함되기 시작했습니다3. 희박 조건에서의 디젤 엔진 배출 제어를 위해 요소 SCR(선택적 촉매 환원) 시스템은 대부분의 엔진 회사에서 NOx 감소를 위한 최첨단 기술입니다4. 공기 대 연료 비율이 화학양론적 조건을 훨씬 넘어서는 희박 조건에서는 시스템이 산화 조건에서 유지되는 동안 N2O 형성이 쉽게 억제될 수 있습니다. 그러나 2NH3 + 2NO + O2 = N2O + N2 + 3H2O, 2NH3 + 2O2 = N2O + 3H2O 및 NH4NO3 = N2O + 2H2O3. 앞의 두 반응은 이분자 반응이 일어날 수 있는 N2O 형성의 주요 경로로 여겨졌습니다.

NOx 저감을 위해 TiO2에 지지된 VOx 촉매가 대부분의 디젤 엔진에 널리 사용되었습니다5,6,7,8. Ce 또는 W와 같은 첨가제를 사용하고 졸-겔 방법이나 유기 또는 무기 템플릿 방법을 사용하여 합성된 독특한 TiO2를 사용하여 촉매 성능을 향상시키는 방법에 대한 수많은 연구가 있습니다9,10,11,12,13,14,15. 그러나 상대적으로 낮은 표면적의 TiO2에 담지된 VOx는 최첨단 기술 촉매제입니다. 실제로 현재의 VOx/TiO2 촉매는 환원제가 스트림에 존재할 때 N2O를 방출합니다. 현재 N2O 배출 수준은 마일당 50mg이며, 이는 촉매 구성 및 디젤 산화 촉매-선택적 촉매 환원-디젤 미립자 필터3와 같은 시스템 구성에 따라 달라집니다. VOx/TiO2 촉매의 N2O 방출 특성은 환원 조건에서 향상되어야 한다. 이를 위해서는 가까운 미래에 경제적으로 실행 가능한 촉매가 개발되어야 한다.

알칼리성 수산화물이 있는 상태에서 상업적으로 이용 가능한 TiO2의 열수 변환은 알칼리성 수산화물 종에 따라 다르게 독특한 TiO2 구조를 생성한다는 것이 입증되었습니다16,17,18,19. 최근, 열수 매질에 LiOH, NaOH 및 KOH를 첨가하면 제올라이트 미세 다공성 TiO2, 나노튜브 및 나노로드가 각각 형성되는 것으로 보고되었으며19,20,21 이는 비용 효과적인 공정으로 보입니다. 제조된 미세다공성 나노결정질 TiO2는 250m2g−1의 큰 표면적과 0.15~0.20ccg−1의 기공 부피를 나타내어 제올라이트와 유사하며 촉매제조에도 적합한 것으로 나타났다.