질소 회전 글라이딩 아크에서 희석된 메탄의 분해에 대한 흐름 방식의 영향

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Nov 13, 2023

질소 회전 글라이딩 아크에서 희석된 메탄의 분해에 대한 흐름 방식의 영향

과학 보고서 12권,

Scientific Reports 12권, 기사 번호: 11700(2022) 이 기사 인용

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이 연구는 높은 유속에서 회전하는 글라이딩 아크(RGA) 반응기의 작동과 화학적 성능에 대한 유동 방식의 영향을 보고하지만 많이 탐구되지 않았습니다. 흐름 체계가 천이 흐름에서 난류 흐름으로 변경되면(\(5\rightarrow 50~\hbox {SLPM}\)) 작동 모드가 글로우 유형에서 스파크 유형으로 전환됩니다. 평균 전기장, 가스 온도 및 전자 온도 상승 (\(106\rightarrow 156~\hbox {V}\cdot \hbox {mm}^{-1}\), \(3681\rightarrow 3911~\hbox { K}\) 및 \(1.62\rightarrow 2.12~\hbox {eV}\)). 분해의 에너지 효율(\(\eta _E\))은 3.9배 증가했습니다(\(16.1\rightarrow 61.9~\hbox {g}_{{\text{CH}}_{4}}\cdot \hbox {kWh}^{-1}\)). 두 흐름 영역 모두에 대한 처음 3개의 주요 메탄 소비 반응(MCR)은 \(\text {H}\), CH 및 \(\text {CH}_3\)(핵심 종)에 의해 유도되었지만 다음과 같이 달랐습니다. 그들의 기여 가치. MCR 비율은 [e 및 단일항에 의해 유도됨—\(\text {N}_2\)] 80–148% 증가하고 [CH, \(\text {CH}_3\), 삼중항 —\(\text {N}_2\)] 34–93% 감소했습니다. —\(\text {N}_2\)], 난기류로 인해. 전자 충격 과정은 입력 에너지 100eV마다 최소 50% 이상의 주요 종과 준안정 물질을 생성하여 난류에서 \(\eta _E\) 증가를 설명합니다. 따라서 유동 방식은 유량을 통해 플라즈마 화학 및 특성에 영향을 미칩니다. 보고된 RGA 원자로는 비산 탄화수소 배출 에너지를 대규모로 효율적으로 완화할 것으로 예상되며 전환율을 개선하기 위해 일부 최적화가 필요합니다.

온실가스 배출은 지구 ​​온난화를 포함한 기후변화를 야기하는데, 이는 화석연료 의존으로 인해 피할 수 없는 문제입니다1. 메탄은 지구 온난화에 두 번째로 큰 기여자이며, 산업화 이전 시대 이후로 \(0.5\,^\circ\)C만큼 기여했습니다2. \(\text {CO}_2\)가 가장 큰 원인이지만 \(\text {CH}_4\)의 지구 온난화 잠재력은 처음 20년 동안 \(\text {CO}_2\)의 80배입니다. 출시 후 몇 년2; 수명(10년)은 \(\text {CO}_2\)(세기)3보다 짧습니다. 이러한 이유로 \(\text {CH}_4\) 배출을 완화하는 것은 \(2\,^\circ의 일시적인 초과를 방지하기 위해 온도를 빠르게 낮출 수 있는(12년 응답 시간으로 인해) 중요한 것으로 간주됩니다. \)C 최고 온난화 임계값(파리 협정의 목표3). 전 세계적으로 \(\text {CH}_4\) 배출량의 40%는 천연 자원에서 나옵니다. 나머지 60%는 인위적 활동4에서 나옵니다. \(\text {CH}_4\) 완화가 더 쉬운 소스2입니다. 에너지, 산업, 농업 및 폐기물 부문은 인위적 메탄 배출의 원천이며, 배출의 50.63%와 20.61%가 각각 농업과 폐기물에서 발생합니다4. 특히, 개발도상국에서는 바이오매스 및 농업 잔재물의 노천 소각(그루터기 소각), 매립 등의 활동이 주요 원인 중 하나이며, 대기 오염을 유발하여 인간의 건강과 환경에 영향을 미치기도 합니다4,5,6,7. \(\text {CH}_4\)가 제기하는 문제와 기회.

\(\text {CH}_4\)의 완화/분해/전환을 위한 기존 기술에는 촉매 유무에 관계없이 열-, 광-, 생화학적 전환뿐만 아니라 이러한 기술의 계단식 전환이 포함되지만 이에 국한되지는 않습니다8. 최근 에너지원으로 전기만을 필요로 하는 플라즈마 기술은 간헐적으로 과잉인 재생 전기9를 사용할 수 있는 가능성을 제공하여 \(\text {CH}_4\) 변환10 및 도망자 \(\text {CH} _4\) 파괴/완화/분해6. 플라즈마는 이온, 전자, 라디칼, 준안정 입자, 여기 입자 및 중성 입자(플라즈마 종으로 통칭)로 구성된 이온화된 전류 전도성 가스로, 개별적으로 여러 온도를 나타냅니다11. 플라즈마 또는 플라즈마종은 다음과 같이 생성된다. (1) 원하는 사양의 전원을 사용하여 전극 사이에 외부 전기장(E)을 인가하고, 전극 사이의 공간을 처리할 가스로 채우는 단계; (2) 전극 사이에 존재하는 배경 자유 전자는 적용된 E로 인해 가속되어 기체 중성 입자와 충돌합니다. (3) 충돌 중에 교환된 에너지를 기반으로 가스의 원자/분자는 더 높은 에너지 수준으로 여기되거나 중성 조각/라디칼로 해리되거나 이온화되어 플라즈마 종의 혼합물을 형성합니다. (4) 에너지 입력의 지속적인 공급과 지속적인 이온화로 인해 전자의 산사태가 발생하여 고장을 일으키고 아크가 발생합니다. 플라즈마는 다음 두 가지 방법으로 사용될 수 있습니다.

vibrational temperature (\(T_V\)) > rotational temperature (\(T_r\)) \(\approx\) ion temperature (\(T_i\)) \(\approx\) heavy neutral temperature (\(T_o\)) \(\approx\) near room temperature (\(T_{NR}\))8,11,13. The \(T_o\) is the gas temperature (\(T_{gas}\)) of the plasma./p> 1500\) K is required for complete dissociation of \(\text {CH}_4\), and atleast 600 K for indication of its dissociation. So, \(\text {CH}_4\) dissociation/conversion is thermodynamically limited at ambient/room temperature. Whereas, in NTP, energetic plasma species can be generated even at ambient/room temperature, sufficient to overcome the uphill and dissociate \(\text {CH}_4\)—the speciality. Different types of NTP sources15 used for chemical applications include: glow/silent discharges, corona discharges, dielectric barrier discharge (DBD), microwave (MW) discharges, radio-frequency (RF) discharges, and gliding arc discharges (GADs). GAD is a blend of thermal and non-thermal plasmas, known as warm plasmas16,17 and can have high \(T_e>1\,\hbox {eV}\), and high electron density (\(n_e\)) of \(10^{13}\)–\(10^{15}\,\hbox {cm}^{-3}\), and \(T_{gas}\) of the order of \(10^3\,\hbox {K}\)1. Traditionally, GAD has planar diverging electrodes providing 2D plasma volume [see Fig. 1a], limited by its poor arc–gas interaction, and narrow operating flow rates13,18. Various researchers including the authors addressed this by developing electrode configurations (retaining the diverging nature of the electrodes) that can provide 3D plasma volume13, known as RGA, like in this work [see Fig. 1b]. In RGAs tangential gas entry was used to create swirl flow which will force the struck arc to rotate and elongate simultaneously, achieving larger 3D plasma reaction volume compared to the traditional GAD. The arc rotation is also co-driven using external magnetic field19, referring the RGA as magnetically stabilized rotating gliding arc (MRGA)13./p>>1\,\hbox {LPM}\)). Typically, low flow rates of the order mLPM are handled in DBD24 or corona or most of the NTPs; as higher gas flow rates are not favourable for energy efficient conversion8, probably due to plasma instabilities20. Among all the NTP sources including warm plasmas, RGAs are well adapted to scale-up for high flow rate applications1,16. Authors have previously designed a novel electrode configuration for RGA, having flexibility to scale up the plasma volume, without the necessity to increase the reactor size; and ever since, they have been exploring the gas–arc interaction effects on plasma behaviour13,18,25. Before presenting the objectives of this work, a related/relevant brief summary of contribution of authors in the past is presented in the next paragraph./p>1\))—indicating a strong coupling of gas and arc dynamics26; the eddies also caused reignition events, and spatial inhomogeneity of charges, affecting the E26; the affected E (electrical) influenced the collisional processes (optical, and chemical), which eventually changed the plasma properties26./p>0.6\), which is much higher for the objective of this work; so the authors wanted to explore a ratio below 0.05./p> {\text {CH}}_3 + {\text {H}}_2\) (favoured forward);/p> {\text {C}}_2{\text {H}}_4 + {\text {H}}\);/p> {\text {C}}_2{\text {H}}_5 + {\text {H}}_2\)./p> \text {CH}_4 + \text {CH} + e\); and \(\text {CH}_3 + \text {C}_2\text {H}_5 = \text {C}_2\text {H}_4 + \text {CH}_4\)./p> 3000\) K, since the mechanism in this work was validated with the only available literature work having \(T_{gas}\) of 1000–1500 K. The composition of the \(\text {C}_2\) species were under-predicted by the simulation (see Table 4). The discrepancy is likely as the current chemistry did not consider the effect of mixing and temperature effects, that could promote chemistry outside the plasma zone, which has to be investigated in the future. The products’ composition were of ppmV level, and the detailed reactions mechanisms of the products are not presented in this paper. Further, the current work focused mainly on capturing the effect of flow regimes on decomposition of 1% of \(\text {CH}_4\) in \(\text {N}_2\)–RGA as a scientific study./p>