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Aug 25, 2023

알루미나의 기계화학적 합성

과학 보고서 12권,

Scientific Reports 12권, 기사 번호: 21294(2022) 이 기사 인용

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바나디아와 란타나가 풍부한 새로운 알루미나 기반 물질은 기계화학적 방법을 사용하여 현장 변형을 통해 성공적으로 합성되었으며 암모니아 유도 질소 산화물의 선택적 촉매 환원(SCR 공정)에 적용되었습니다. 합성은 볼 밀링 시간(3 또는 5시간), 바나듐 함량(최종 제품에서 0.5, 1 또는 2wt%) 및 란타늄 함량(최종 제품에서 0.5 또는 1wt%) 측면에서 최적화되었습니다. 바나듐(V) 산화물은 알루미나 지지체에 고정되어 촉매 활성을 제공하고, 란타나는 질소 산화물의 친화력을 높이고 보다 활성적인 흡착 사이트를 생성하기 위해 도입되었습니다. 기계화학적 합성을 통해 279~337m2/g의 큰 비표면적과 60~(-40)mV의 넓은 동전기 전위 범위를 갖는 메조다공성 물질을 성공적으로 생산했습니다. 촉매 테스트에서는 바나디아를 첨가하면 원래의 알루미나에 비해 촉매 성능이 매우 크게 향상되어 400°C에서 효율성이 14%에서 63%로 증가한 것으로 나타났습니다. 450°C 온도에서 75%의 질소산화물 전환율이라는 최고의 SCR 성능은 각각 바나듐과 란타늄이 각각 2wt%와 0.5wt% 농축된 알루미나에서 얻어졌으며 이는 유망한 결과로 간주될 수 있습니다.

질소산화물 오염 수준이 높으면 환경과 공중 보건에 부정할 수 없는 부정적인 영향을 미치며, 이로 인해 질소 산화물 배출에 대한 규제가 강화됩니다1,2,3. 질소 산화물 또는 NOx(예: NO, NO2, N2O)는 고정 소스(예: 화력 발전소) 및 이동 소스(예: 차량 배기 가스)에서 배출되어 산성비, 광화학 스모그 및 오존층 고갈4. 선택적 촉매 환원(SCR)은 NOx 오염 수준을 낮추는 유망한 공정입니다. 현재 SCR은 발전소 보일러, 용광로 및 기타 산업용 석탄 연소 장비에 널리 사용되며, 효율성5, 선택성 및 경제성 측면에서 고정 소스의 NOx 배출을 제어하는 ​​최고의 상용 기술입니다6. 또한, NH3(NH3-SCR)를 이용한 NOx의 선택적 촉매 환원은 디젤 엔진에서 NOx를 제거하는 가장 효과적인 기술 중 하나로 보고됩니다7. 수년에 걸쳐 SCR-NOx에는 다양한 촉매가 사용되었습니다. 이러한 물질은 (i) V 기반 산화물 촉매, (ii) Cu 또는 Fe 제올라이트 촉매, (iii) 바나듐이 없는 산화물 촉매의 세 가지 주요 그룹으로 나눌 수 있습니다. 높은 NOx 환원 활성으로 인해 바나듐을 함유한 산화물 촉매, 특히 상업용 V2O5-WO3/TiO2 및 V2O5-MoO3/TiO2가 가장 자주 사용됩니다8,9,10. 그러나 NH3-SCR11의 경우 SO2 및 H2O 중독에 대한 낮은 저항성과 좁은 작동 온도 범위(300~400°C) 등 특정 단점을 나타냅니다. 알루미나에 지지된 바나듐 함유 촉매는 400°C에 가까운 온도와 낮은 SO2 농도(많은 연도 가스에서 발견됨)에서 SO2 중독에 의한 비활성화에 대한 높은 저항성을 나타내는 것으로 널리 알려져 있습니다. NOx를 함유한 모든 가스 흐름에는 황 화합물(주로 황산화물, SOx)이 존재하기 때문에 이 특징은 대기 오염 제어에 매우 중요합니다11. 또한, 매우 메조다공성 지지체를 사용하면 표면적이 증가하여 활성 부위 수가 많아지고 바나디아의 분산이 향상되고 전반적인 촉매 활성이 향상될 수 있습니다. Miyamotoet al. 암모니아는 V = O 부위 근처에서 NH4+로 강하게 흡착되며, 반응 속도는 표면 V = O 결합의 수에 정비례한다고 주장했습니다. NH3 흡착 능력을 향상시키기 위해 본 연구에서 보고된 Al2O3-바나디아 물질은 합성 중에 란타나를 도입하여 수정되었습니다. SCR 촉매는 이전에 La 화합물로 변형되었습니다. SCR 관련 조건에서 포름산 분해의 경우 촉매에 소량의 란타나를 첨가하면 염기 유도 촉진 효과가 나타납니다16. 포름산 분해 활동에 대한 기본 기상 반응물(암모니아)의 촉진 효과는 촉매적으로 달성되었습니다. 더욱이, 란타나는 다양한 물질의 흡착 능력을 실질적으로 향상시키는 것으로 보고되었으며19, 이는 NH3-SCR의 경우에 유익할 수 있습니다. 이 현상은 La의 전자 구성으로 인해 발생하며, 이는 La의 이온이 루이스 산의 작용기와 반응할 수 있음을 의미합니다.